A l’Observatoire Royal
Au collège de Navarre, La Caille étudie la théologie le jour, l’astronomie et les mathématiques en secret la nuit.
La fin de ses études marque celle de sa carrière ecclésiastique :
il renonce en effet à la prêtrise, restant diacre du diocèse de Reims.
Sur la recommandation de Grandjean de Fouchy, il rencontre Jacques Cassini qui, en mai 1736, le prend comme élève à l’Observatoire. Il y loge avec les Cassini et les Maraldi et va y compléter sa formation.
La cartographie et la géodésie sont alors à l’honneur :
Le programme cartographique établi par l’abbé Picard en 1681, un châssis général de chaînes de triangles à partir de l’axe Dunkerque-Perpignan, est repris en 1733. En 1737, La Caille opère avec Jacques Cassini sur les côtes du nord, de Saint-Valéry à Dunkerque. En 1738, il participe avec César-François Cassini de Thury (Cassini III), de trois ans son aîné et dont la première observation date de 1736, à une mesure de la vitesse du son. Ils procèdent aussi à la cartographie de la côte atlantique de Nantes à Bayonne, opération qui verra naître son amitié avec Maraldi II.